糠醛渣木质素接枝聚丙烯酸水凝胶对Pb2+、Cu2+、Cd2+吸附性能研究

孙亚杰; 赵天琪; 张春雷; 付玉杰; 李淑君; 马艳丽

doi:10.13332/j.1000-1522.20170309

糠醛渣木质素接枝聚丙烯酸水凝胶对Pb²⁺、Cu²⁺、Cd²⁺吸附性能研究

1.
东北林业大学材料科学与工程学院
2.
东北林业大学教育部森林植物生态学重点实验室

基金项目:

东北林业大学大学生国家级创新训练计划项目 201710225089

中央高校基本科研业务费专项 2572017CB14

国家重点研发计划课题 2016YFD0600806

详细信息

作者简介:
孙亚杰。主要研究方向：天然高分子化学。Email：syjksdl@163.com 地址:150040黑龙江省哈尔滨市香坊区和兴路26号东北林业大学材料科学与工程学院

责任作者:
马艳丽, 讲师。主要研究方向：木质纤维高值功能材料。Email：myl219@126.com 地址:同上

中图分类号: TQ351.9
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出版历程
- 收稿日期: 2017-09-03
- 修回日期: 2017-10-22
- 发布日期: 2017-11-30

Adsorption properties of lignin-g-polyacrylic acid hydrogel on Pb²⁺, Cu²⁺, Cd²⁺

1.
College of Material Science and Technology, Northeast Forestry University, Harbin, 150040, P. R. China
2.
Key Laboratory of Forestry Plant Ecology, Northeast Forestry University, Harbin, 150040, P. R. China

摘要

摘要: 以糠醛渣木质素和丙烯酸为原料，制备了可有效去除水中Pb²⁺、Cu²⁺和Cd²⁺离子的糠醛渣木质素-g-聚丙烯酸水凝胶(FRL-g-PAA水凝胶)；研究了pH值、温度和离子强度对FRL-g-PAA水凝胶吸附Pb²⁺、Cu²⁺、Cd²⁺性能的影响；分析了FRL-g-PAA水凝胶对Pb²⁺、Cu²⁺和Cd²⁺的吸附动力学、吸附等温线及吸附热力学的相关数据；采用XPS谱图进一步分析了FRL-g-PAA水凝胶对重金属离子的吸附机制。结果表明：在PAA水凝胶结构中引入糠醛渣木质素提高了水凝胶对重金属离子的平衡吸附容量，吸附体系pH值为5，降低温度有利于FRL-g-PAA水凝胶对Pb²⁺、Cu²⁺、Cd²⁺重金属离子的快速、高效吸附；在K⁺的干扰下，FRL-g-PAA水凝胶对重金属离子的平衡吸附量顺序是Pb²⁺>Cu²⁺>Cd²⁺；FRL-g-PAA水凝胶和PAA水凝胶吸附Pb²⁺、Cu²⁺、Cd²⁺均遵循准二级动力学方程和弗兰德里希模型的自发放热反应；XPS谱图证明了FRL-g-PAA水凝胶的羟基和羧基与重金属离子之间存在络合作用，FRL-g-PAA水凝胶对Pb²⁺、Cu²⁺、Cd²⁺吸附过程兼具物理吸附和化学吸附的特点。
- 聚丙烯酸 /
- 糠醛渣木质素 /
- 重金属 /
- 吸附
Abstract: A new lignin-g-polyacrylic acid hydrogel (FRL-g-PAA hydrogel) was made from furfural residue lignin and polyacrylic acid, and it can effectively remove Pb²⁺, Cu²⁺ and Cd²⁺ from water. The absorption behavior of prepared FRL-g-PAA hydrogel was characterized by various methods, including effects of pH value, temperature and K⁺ interfering ions on its equilibrium adsorption capacity. Adsorption kinetics, isotherm, thermodynamics and XPS spectra were used to analyze the adsorption mechanism of FRL-g-PAA. The results showed that grafting of FRL could help the composite hydrogel to enhance adsorption capacity of Pb²⁺, Cu²⁺ and Cd²⁺ ions. When adjusting pH value to 5, temperature reduction was beneficial for rapid and efficient adsorption on heavy metal ions. Under the interference of K⁺, the adsorption capability of FRL-g-PAA hydrogel was Pb²⁺>Cu²⁺>Cd²⁺. The adsorption process followed the pseudo-second-order model and the spontaneous exothermic reaction of Freundlich model. XPS spectra further indicated that Pb²⁺, Cu²⁺ and Cd²⁺ were adsorbed mainly by the hydroxyl group and carboxyl group of FRL-g-PAA hydrogel. The complexation between heavy metal ion and FRL-g-PAA hydrogel is synergistic effect of physical and chemical adsorptions.
- polyacrylic acid /
- lignin from furfural residue /
- heavy metal ion /
- adsorption

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紫薇(Lagerstroemia indica)为千屈菜科(Lythraceae)紫薇属落叶灌木或小乔木，具有树姿优美、花色艳丽、花期长等特点，是我国乃至世界有名的夏季观花小乔木，具有很高的观赏价值。育种工作者培育出的紫叶紫薇品种(Lagerstroemia indica ‘Ebony Ember’)，其叶色始终保持紫红色，进一步增加了紫薇的观赏价值。

植物叶片的呈色机理复杂。在许多彩叶植物上的研究表明，叶片色素的种类、比值及分布决定了叶片的呈色^[1]。叶片的呈色色素主要为叶绿素、类胡萝卜素和花青苷，其中花青苷主要呈现红色到蓝色一系列颜色，在红(紫)叶植物叶片呈色中起主导作用^[2-4]。朱书香等^[5]发现李属(Prunus)植物叶片随着花青苷含量比例的高—低—高变化呈现红—绿—红的过渡。蔡雪雁等^[6]发现紫叶桃(Prunus persica f. atropurpurea)叶片中花青苷是叶片呈现红色的主要色素，而叶绿素和类胡萝卜素对叶片红色的加深起到了重要作用。马艳芝^[7]以4种红色叶植物的叶片为材料，观察在叶片不同结构中色素的分布情况，发现由于色素分布部位不同导致叶片呈现出不同程度的红色或紫红色，并且叶片上下表面颜色也有所不同。可溶性糖不仅参与花青苷的合成，还作为一种信号调控花青苷合成^[8]。研究表明，可溶性糖可以影响多种植物花青苷的积累^[9-10]。

叶片的不同呈色影响叶片的光合特性，与叶片中色素的变化有关^[11]。前人对于红叶植物光合特性的研究结论并不一致，‘Rutger’桃(Prunus persica f. atropurpurea ‘Rutger’)(红叶)的净光合速率、表观量子效率、羧化效率显著低于白芒蟠桃(Prunus persica f. compressa ‘Baimangpantao’)(绿叶)^[12]。李属4种红叶树种净光合速率、实际光化学效率、光化学淬灭系数均低于绿叶树种，而非光化学淬灭系数高于绿叶树种，热耗散能力较强^[13]。美国红栌(Cotinus coggygria ‘Purpureus’)的光合速率和水分利用效率在各个季节都大于普通黄栌(Cotinus coggygria)，并且年光合能力也大于普通黄栌^[14]。另外，一品红(Euphorbia pulcherrima)的红叶与绿叶中色素组成差异巨大，但在光合能力上并未有显著差异^[15]。

目前，国内外对于紫薇的研究主要集中在种质资源、育种、抗病性、花色、株型、药用价值等方面^[16-19]，对叶色的研究甚少。本研究通过比较紫薇绿叶品种‘Arapaho’和紫叶品种‘Ebony Embers’叶片的色素含量、可溶性糖含量、色素分布及净光合速率等生理生化指标，分析紫叶紫薇的呈色机理和光合特性，旨在为选育紫薇优良彩叶品种及优化紫薇的园林栽培配置提供理论基础。

1. 材料与方法

1.1 试验材料

试验样品于2016年5—9月取自国家花卉工程技术研究中心小汤山基地。材料为4年生紫叶紫薇品种和绿叶紫薇品种(L. indica ‘Arapaho’)，选取生长健壮、长势一致的植株。从2016年5月6日起，于叶片萌发后第5天(S1)、第10天(S2)、第15天(S3)、第20天(S4)、第30天(S5)分别选择向阳部位生长健康的叶片取样，保存于-80 ℃。

1.2 试验方法

1.2.1 光合色素含量测定

按照朱广廉等^[20]的方法并改进，取0.1 g叶片研磨，用80%丙酮溶液进行叶绿素和类胡萝卜素的提取，用紫外分光光度计(Biomate 3S)在470、645、662 nm下测定OD值，按以下公式计算各光合色素的含量：

${C_\rm{a}} = \left( {12.7\rm{O}{\rm{D}_\rm{663}} - 2.69\rm{O}{\rm{D}_\rm{645}}} \right)V/M$

${C_\rm{b}} = \left( {22.9\rm{O}{\rm{D}_\rm{645}} - 4.68\rm{O}{\rm{D}_\rm{663}}} \right)V/M$

${C_\rm{a+b}} = {C_\rm{a}} + {C_\rm{b}}$

${\mathit{C}_{\rm{x}}} = 1\;000{\rm{O}}{{\rm{D}}_{{\rm{470}}}}{\rm{ - 3}}.{\rm{27}}{\mathit{C}_{\rm{a}}}{\rm{ - }}{\mathit{C}_{\rm{b}}}{\rm{)}}\mathit{V}{\rm{/229}}\mathit{M}$

式中：C_a代表叶绿素a的含量(mg/g)，C_b代表叶绿素b的含量(mg/g)，C_a+b代表叶绿素总含量(mg/g)，C_x代表类胡萝卜素的含量(mg/g)，V代表提取液体积(L)，M代表叶片鲜质量(g)。

1.2.2 总花青苷含量测定

按照何奕昆等^[21]的方法并改进，取0.1 g叶片研磨，用体积分数0.1%的盐酸甲醇溶液浸提花青苷，使用紫外分光光度计(Biomate 3S)在532、650 nm下测定OD值，按以下公式计算花青苷的含量：

${C_\rm{ant}} = \left( {\rm{O}{\rm{D}_{532}} - 0.25\rm{O}{\rm{D}_{650}}} \right)V/0.046\;2M$

式中：C_ant代表花青苷含量(mg/g)。

1.2.3 可溶性糖含量测定

采用蒽酮比色法于630 nm波长处测定OD值，取标准糖溶液稀释成0~100 μg/mL不同质量浓度的溶液，测定OD值后绘制标准曲线，根据标准曲线计算出可溶性糖含量^[22]。

1.2.4 切片制备

参照李亚蒙等^[23]的方法，选取新长成的功能叶，进行徒手切片，采用双刀片紧压并排碎切法，切取叶片中部带叶脉的部分制成切片进行观察拍照。

1.2.5 光合作用日变化测定

从2个品种紫薇中各选取3株，每株测定向阳面位置相同的3片成熟叶片，每片叶重复3次，于2015年9月1—3日，选择晴朗无云的天气，从07:00开始，每隔2 h测定一次，直到17:00。测定时利用自然光照和大气CO₂，用LI-6400便携式光合测定系统测定净光合速率(P_n)、气孔导度(G_s)、胞间二氧化碳浓度(C_i)、蒸腾速率(T_r)。

1.2.6 光响应曲线和CO₂响应曲线测定

光响应曲线的测定：从2个品种紫薇中各选取3株，每株测定向阳面位置相同的3片成熟叶片，于2015年9月1—3日，选择天气晴朗的08:00—11:00，用LI-6400便携式光合测定系统控制叶片温度为25 ℃，叶室CO₂浓度为400 μmol/mol，设置叶室光照强度从高到低为2 000、1 800、1 500、1 200、1 000、800、500、200、180、150、120、100、80、50、0 μmol/(m²·s)，测定P_n，绘制光响应曲线。

CO₂浓度响应曲线的测定：从2个品种紫薇中各选取3株，每株测定向阳面位置相同的3片成熟叶片，于2015年9月1—3日，选择天气晴朗的08:00—11:00，用LI-6400便携式光合测定系统控制光照强度为1 700 μmol/(m²·s)(光饱和点附近)，设置叶室CO₂浓度从低到高为50、100、150、200、300、400、600、800、1 000、1 200、1 500、1 800、2 000 μmol/mol，测定P_n，绘制CO₂浓度响应曲线。

1.2.7 叶绿素荧光参数测定

从2个品种紫薇中各选取3株，每株测定向阳面位置相同的3片成熟叶片，用PAM-2500便携式叶绿素荧光仪测定。测定前叶片进行20 min暗适应，测定初始荧光(F₀)、最大荧光(F_m)、可变荧光(F_v)、PSⅡ最大光化学效率(F_v/F_m)、PSⅡ潜在光化学活性(F_v/F₀)、PSⅡ电子传递量子效率(Φ_PSⅡ)、表观光合电子传递速率(ETR)、光化学猝灭系数(qP)、非光化学猝灭系数(qN和NPQ)。

1.3 数据分析

利用SPSS 19.0软件对数据进行差异显著性分析和相关性分析；利用Microsoft Excel 2007作图。

2. 结果与分析

2.1 不同发育时期叶片色素含量变化

由图 1可知，随着叶片的发育，‘Ebony Embers’始终保持紫色，而‘Arapaho’叶片嫩叶泛红，然后逐渐变为深绿色。‘Ebony Embers’不同发育期叶片的叶绿素和类胡萝卜素含量呈先降低后升高的趋势，除S2时期，其他时期均显著高于绿叶品种，其成熟叶片叶绿素和类胡萝卜素含量分别为2.88和0.79 mg/g，分别是‘Arapaho’的1.35倍和1.55倍；‘Ebony Embers’叶片花青苷含量随着叶片发育逐渐升高，而‘Arapaho’叶片的花青苷含量逐渐降低，‘Ebony Embers’的花青苷含量始终显著高于‘Arapaho’，两者成熟叶片的花青苷含量比值最高达到125.1:1(图 2)。

图 1 紫薇品种‘Ebony Embers’和‘Arapaho’叶片发育过程中叶色变化

S1、S2、S3、S4、S5分别代表叶片萌发后第5天、第10天、第15天、第20天、第30天。下同。

Figure 1. Leaf color changes of Lagerstroemia indica 'Ebony Embers' and 'Arapaho' during leaf development

S1, S2, S3, S4, S5 represent 5 days, 10 days, 15 days, 20 days, 30 days after budding, respectively. The same below.

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图 2 紫薇品种‘Ebony Embers’和‘Arapaho’叶片发育过程中叶片色素含量变化

Figure 2. Pigment content in leaves of Lagerstroemia indica 'Ebony Embers' and 'Arapaho' during leaf development

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比较紫薇叶片发育过程中3类色素含量(花青苷：类胡萝卜素：叶绿素)百分比的变化(图 3)发现，各类色素百分比存在明显差异。‘Ebony Embers’叶片中花青苷占最大比例且比值变化不大，约为57%~73%；‘Arapaho’叶片中叶绿素所占比例最大且随着叶片成熟逐渐升高，而花青苷所占比值逐渐降低，类胡萝卜素所占比例没有明显变化。

图 3 紫薇品种‘Ebony Embers’和‘Arapaho’叶片中色素含量

Figure 3. Percentage of pigment contents in leaves of Lagerstroemia indica 'Ebony Embers' and 'Arapaho' during leaf development

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2.2 不同发育时期叶片可溶性糖含量的变化

由图 4可知：在叶片发育过程中，‘Arapaho’叶片中可溶性糖含量在前4个时期没有明显的变化，在叶片成熟后，可溶性糖含量迅速升高；而‘Ebony Embers’叶片中可溶性糖含量在叶片发育时期没有明显变化。相关性分析表明，可溶性糖与叶绿素、类胡萝卜素之间没有显著相关性，‘Ebony Embers’中可溶性糖含量与花青苷之间呈显著相关性，相关系数为0.913，而在绿叶品种中则没有显著相关性。

图 4 紫薇品种‘Ebony Embers’和‘Arapaho’叶片可溶性糖含量变化

Figure 4. Changes of soluble sugar content in leaves of Lagerstroemia indica 'Ebony Embers' and 'Arapaho' during leaf development

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2.3 叶片的色素分布

不同叶色紫薇的叶片结构没有明显差异，只有色素种类与分布的差异(图 5)。‘Ebony Embers’中有明显的花青苷的存在，主要分布在栅栏组织和海绵组织靠近表皮的部分，在显微镜下呈现紫红色；而在‘Arapaho’中，叶绿素分布在栅栏组织和海绵组织，几乎没有花青苷的存在，在显微镜下呈现绿色。

图 5 紫薇品种‘Ebony Embers’和‘Arapaho’叶片中色素的分布

Figure 5. Distribution of pigment in leaves of Lagerstroemia indica 'Ebony Embers' and 'Arapaho' during leaf development

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2.4 光合指标日变化

由图 6可知：‘Arapaho’光合速率日变化、气孔导度、蒸腾速率和气孔限制值变化均为双峰曲线，存在明显的光合午休现象，而‘Ebony Embers’除气孔限制值外其他指标变化均为单峰曲线，无光合午休现象；‘Arapaho’胞间CO₂浓度呈现“V”变化趋势，而‘Ebony Embers’呈现“W”变化趋势，于13:00出现短暂升高；‘Arapaho’气孔限制值先升高，于13:00达到峰值后降低，而‘Ebony Embers’则于13:00出现短暂下降。一天中‘Arapaho’的净光合速率、气孔导度和蒸腾速率始终高于‘Ebony Embers’，而两者胞间CO₂浓度和气孔限制值没有显著差异。

图 6 紫薇品种‘Ebony Embers’和‘Arapaho’光合参数日变化

Figure 6. Diurnal changes of photosynthetic indexes of Lagerstroemia indica 'Ebony Embers' and 'Arapaho'

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2.5 光合指标相关性分析

净光合速率与气孔导度极显著相关，与蒸腾速率显著相关，气孔导度与蒸腾速率之间相关显著(表 1)，再结合图 6可知，‘Arapaho’净光合速率在午休阶段明显下降，G_s和C_i降到最低值，L_s升高到最高值，说明绿叶品种光合午休是气孔因素导致的。

表 1 光合指标间的相关性分析

Table 1. Correlation analysis of photosynthetic indexes of Lagerstroemia indica 'Ebony Embers' and 'Arapaho'

指标Index	P_n	C_s	T_r	C_i
P_n	1
C_s	0.954^**	1
T_r	0.797^**	0.762^**	1
C_i	-0.276	-0.124	-0.543	1
注：^表示相关极显著(P < 0.01)。Note: ^ means highly significant correlation (P < 0.01).

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2.6 光合作用光响应和CO₂浓度响应曲线

2个品种的光响应曲线和CO₂浓度响应曲线相似，但在相同光照强度或CO₂浓度下‘Ebony Embers’的净光合速率始终低于‘Arapaho’；‘Arapaho’的光饱和点、CO₂饱和点和羧化效率显著高于‘Ebony Embers’(图 7、表 2)，说明‘Arapaho’对强光和不同浓度CO₂的利用能力较‘Ebony Embers’高。

图 7 紫薇品种‘Ebony Embers’和‘Arapaho’净光合速率的光、CO₂响应曲线

Figure 7. Light-response and CO₂-response curves of net photosynthetic rate of Lagerstroemia indica 'Ebony Embers' and 'Arapaho'

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表 2 紫薇品种‘Ebony Embers’和‘Arapaho’的主要光合参数

Table 2. Main photosynthetic indexes of Lagerstroemia indica 'Ebony Embers' and 'Arapaho'

品种 Cultivar	光饱和点Light saturation point/(μmol·m^-2·s^-1)	光补偿点Light compensation point/(μmol·m^-2·s^-1)	CO₂饱和点 CO₂ saturation point/(μmol·mol^-1)	CO₂补偿点 CO₂ compensation point/(μmol·mol^-1)	表观量子效率 Apparent quantum/(mol·mol^-1)	羧化效率 Carboxylation efficiency/(mol·m^-2)
‘Ebony Ember’	1 717.67±64.79	37.87±1.56	1 347±50	76.04±5.38	0.033±0.004 6	0.028±0.004 5
‘Arapaho’	1 952±75.63^*	36.16±0.47	1 550±75^*	67.17±4.32	0.038±0.007 6	0.062±0.003^**
注：^表示相关显著(P < 0.05)，^表示相关极显著(P < 0.01)。下同。Notes: ^ means significant correlation (P < 0.05), ^** means highly significant correlation (P < 0.01). The same below.

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2.7 叶绿素荧光参数

由表 3可知：2个品种F_v/F_m和F_v/F₀值之间没有显著差异，说明两者之间光系统Ⅱ原初光能转换效率和光系统Ⅱ潜在活性相近；‘Ebony Embers’的Φ_PSⅡ值和ETR值显著小于‘Arapaho’，qN和NPQ值显著大于‘Arapaho’，表明‘Arapaho’的PSⅡ电子传递活性高于‘Ebony Embers’，在光能利用中占有优势，而‘Ebony Embers’的热耗散效率高于‘Arapaho’。

表 3 紫薇品种‘Ebony Embers’和‘Arapaho’主要叶绿素荧光参数

Table 3. Main chlorophyll fluoresce parameters of Lagerstroemia indica 'Ebony Embers' and 'Arapaho'

品种Cultivar	F_v/F_m	F_v/F₀	Φ_PSⅡ	NPQ	qN	qP	ETR
‘Ebony Ember’	0.81±0.01	4.13±0.16	0.26±0.03	2.06±0.64^*	0.76±0.07^*	0.46±0.01	52.6±5.1
‘Arapaho’	0.8±0.01	3.99±0.26	0.38±0.06^*	1.19±0.25	0.63±0.06	0.59±0.09	75.9±12.9^*

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3. 讨论

植物色素是植物叶色形成的决定性物质，对于多数红(紫)色叶系植物来说，花青苷含量以及花青苷与叶绿素比值是决定叶色的最主要因素^{[2-3, 11]}。在叶片发育过程中，‘Ebony Embers’光合色素及花青苷含量整体上均高于‘Arapaho’，其中‘Ebony Embers’叶片花青苷含量随着叶片的发育逐渐升高，‘Arapaho’则呈现相反的趋势。另外，2个品种叶片中各色素所占比例的变化与其叶片红色的呈现情况相吻合，故认为花青苷是‘Ebony Embers’叶片呈现紫红色的决定色素，并且花青苷含量比值决定了叶片红色呈现的程度，而叶绿素和类胡萝素可能对呈色有着辅助作用。2个品种叶片的解剖观察结果也体现了花青苷对叶片呈色的作用。可溶性糖是花青苷合成的原料，能一定程度上影响植物体内花青苷的含量^[24-25]。本研究发现，可溶性糖含量与‘Ebony Embers’叶片中花青苷含量呈显著正相关，认为‘Ebony Embers’叶片中高含量的可溶性糖能促进叶片中花青苷的合成，最终使叶片呈现红色。

净光合速率是光合作用强弱的直观体现，反映了植物同化物生产能力的大小。本研究结果表明，虽然‘Ebony Embers’叶片的叶绿素含量比绿叶品种(‘Arapaho’)高，但一天中的P_n值始终低于‘Arapaho’，说明‘Ebony Embers’光合能力低于‘Arapaho’，而‘Ebony Embers’光合能力的降低并不是叶绿素含量的差异造成的，这与水稻(Oryza sativa)^[26]及中红杨(Populus×euramericana ‘Zhanghong’)^[27]的研究结果一致。2个紫薇品种净光合速率和气孔导度日变化趋势呈现出极大的一致性，说明在一定程度上气孔导度是光合作用的主要影响因素。‘Arapaho’的P_n值在午休阶段明显下降，G_s和C_i降到最低值，L_s升高到最高值，表现出较强的气孔限制。‘Ebony Embers’的L_s上午升高，影响到P_n值的下降，但其中13:00左右，C_i短暂升高，L_s短暂降低，此时限制光合作用的主要原因则由气孔限制变为非气孔限制。从2个品种光强、CO₂响应特征参数可以发现，‘Arapaho’光饱和点、CO₂饱和点和羧化效率显著高于‘Ebony Embers’，说明‘Arapaho’耐强光的能力较强，并且对CO₂环境的适应性强，能充分利用大气中的CO₂，可见相比绿叶紫薇‘Arapaho’，紫叶紫薇‘Ebony Embers’耐强光能力较低。有研究认为，花青苷含量会影响到光合色素分子对光能的吸收和利用，可能会改变光能在光合机构中的分配，从而影响光合速率^[28]。另外，在桃(Prunus persica)的研究中发现，可溶性糖等光合末端产物的积累可能改变了叶片保卫细胞的渗透压进而改变了气孔导度，最终导致了净光合速率的下降^[29]。本试验中，紫薇叶片净光合速率与气孔导度之间呈显著相关，‘Ebony Embers’气孔导度始终低于‘Arapaho’，而可溶性糖含量却显著高于‘Arapaho’，因此认为‘Ebony Embers’光合能力低的原因，一方面可能是叶片中高含量的花青苷影响了叶片光能的吸收，另一方面可能是叶片中较高的可溶性糖造成气孔导度下降，从而影响了净光合速率。

植物体内叶绿素荧光参数变化能反映出光合作用过程中光系统对光能的吸收、传递、耗散等反应^[30]。本研究中‘Arapaho’较‘Ebony Embers’有更高的PSⅡ电子传递量子效率(Φ_PSⅡ)和表观光合电子传递速率(ETR)，表明‘Arapaho’的叶绿素具有较高的PSⅡ活性，能为光合作用提供更多的化学能，进一步说明绿叶紫薇较紫叶紫薇有着更高的光合能力；而‘Ebony Embers’的qN和NPQ值较‘Arapaho’高，故较‘Arapaho’有着更多的热耗散，光保护能力强于‘Arapaho’。在对紫丁香(Syringa oblata)的研究中发现，叶片中花色素苷含量与Φ_PSⅡ之间呈显著负相关，与NPQ之间呈显著正相关，认为通过花色素苷吸收衰减入射光耗散过剩光能，一方面降低光化学反应的量子产额，另一方面增加了依赖于类囊体膜两侧质子梯度和叶黄素循环耗散能量的比例^[31]。因此推断，‘Ebony Embers’中Φ_PSⅡ和ETR的降低，非光化学淬灭的提高，可能是由于花青苷含量升高引起的。

图 1 pH值对FRL-g-PAA (a)和PAA(b)水凝胶吸附Pb²⁺、Cu²⁺和Cd²⁺的影响

Figure 1. Effects of pH value on adsorption of FRL-g-PAA (a) and PAA(b) on Pb²⁺, Cu²⁺ and Cd²⁺

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图 2 FRL-g-PAA (a), PAA (b)冰冻干燥SEM照片和孔容孔径分布曲线(c)

Figure 2. SEM of FRL-g-PAA (a), PAA (b) and distribution curves of pore diameter and volume (c)

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图 3 温度对FRL-g-PAA (a)和PAA (b)水凝胶吸附Pb²⁺、Cu²⁺和Cd²⁺的影响

Figure 3. Effects of temperature on adsorption of FRL-g-PAA (a) and PAA (b) on Pb²⁺, Cu²⁺ and Cd²⁺

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图 4 K⁺浓度对FRL-g-PAA (a)和PAA(b)水凝胶吸附Pb²⁺、Cu²⁺和Cd²⁺的影响

Figure 4. Effects of K⁺ concentration on adsorption of FRL-g-PAA (a) and PAA (b) on Pb²⁺, Cu²⁺ and Cd²⁺

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图 5 FRL-g-PAA (a)和PAA(b)水凝胶对Pb²⁺、Cu²⁺和Cd²⁺的吸附动力学曲线

Figure 5. Adsorption kinetics curves of FRL-g-PAA (a) and PAA (b) on Pb²⁺, Cu²⁺ and Cd²⁺

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图 6 FRL-g-PAA (a)和PAA(b)水凝胶对Pb²⁺、Cu²⁺和Cd²⁺的吸附等温线

Figure 6. Adsorption isotherms of FRL-g-PAA (a) and PAA (b) on Pb²⁺, Cu²⁺ and Cd²⁺

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图 7 FRL-g-PAA (a)和PAA (b)吸附Pb²⁺、Cu²⁺和Cd²⁺前后的XPS谱图

Figure 7. Fig. 7 XPS spectra of FRL-g-PAA (a) and PAA (b) before and after adsorption of Pb²⁺, Cu²⁺ and Cd²⁺

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图 8 FRL-g-PAA (a)和PAA(b)吸附Pb²⁺、Cu²⁺和Cd²⁺前后的O_1s高分辨率谱图

Figure 8. High-resolution spectra of O_1s of FRL-g-PAA (a) and PAA (b) before and after adsorption of Pb²⁺, Cu²⁺ and Cd²⁺

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表 1 不同金属离子的水合离子半径以及水合离子能^[26]

Table 1 The hydration of different metal ion radius and hydrated ion energy

离子性质Ion property	Cd²⁺	Cu²⁺	Pb²⁺
离子半径Ion radius/nm	0.097	0.073	0.132
有效水合离子半径Effective radius of hydrated ions/nm	0.231	0.207	0.266
水合热Heat of hydration/(kJ·mol^-1)	1 826.7	2 119.3	1 500.6

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表 2 FRL-g-PAA和PAA水凝胶对Pb²⁺、Cu²⁺和Cd²⁺的吸附动力学模型拟合结果

Table 2 2 Fitting results of adsorption kinetics of FRL-g-PAA and PAA on Pb²⁺, Cu²⁺ and Cd²⁺

重金属离子 Heavy metal ion	吸附剂 Adsorbent	Q_e/(mmol·g^-1)	准一级动力学方程 Pseudo-first-order model			准二级动力学方程 Pseudo-second-order model
重金属离子 Heavy metal ion	吸附剂 Adsorbent	Q_e/(mmol·g^-1)	Q_e1/(mmol·g^-1)	k₁/(min^-1)	r	Q_e2/(mmol·g^-1)	k₂/(g·mmol^-1·min^-1)	r
Pb²⁺	FRL-g-PAA	1.227	1.108	-0.011	0.954	1.317	0.020	0.999
Pb²⁺	PAA	0.192	0.445	0.015	0.923	0.193	0.104	0.991
Cu²⁺	FRL-g-PAA	0.611	0.503	-0.009	0.945	0.656	0.036	0.999
Cu²⁺	PAA	0.162	0.113	-0.007	0.979	0.177	0.125	0.999
Cd²⁺	FRL-g-PAA	0.099	0.079	-0.009	0.908	0.110	0.167	0.999
Cd²⁺	PAA	0.011	0.014	-0.012	0.913	0.012	1.166	0.997
注: Q_e代表实测平衡吸附量, Q_e1代表准一级动力学方程理论平衡吸附量, k₁代表准一级吸附速率常数，Q_e2代表准二级动力学方程理论平衡吸附量，k₂代表准二级吸附速率常数，r代表相关系数。Notes: Q_e is measured equilibrium adsorption quantity, Q_e1 is theoretical equilibrium adsorption quantity of pseudo-first-order model, k₁ is adsorption rate constant of pseudo-first-order model, Q_e2 is theoretical equilibrium adsorption quantity of pseudo-second-order model, k₂ is adsorption rate constant of pseudo-second-order, and r is correlation coefficient.

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表 3 FRL-g-PAA和PAA水凝胶对Pb²⁺、Cu²⁺和Cd²⁺的吸附等温线拟合结果

Table 3 Fitting results of adsorption isotherms of FRL-g-PAA and PAA on Pb²⁺, Cu²⁺ and Cd²⁺

重金属离子 Heavy metal ion	吸附剂 Adsorbent	Q_e/(mmol·g^-1)	朗格缪尔模型 Langmuir model			弗兰德里希模型 Freundlich model
重金属离子 Heavy metal ion	吸附剂 Adsorbent	Q_e/(mmol·g^-1)	Q_eL/(mmol·g^-1)	K_L/(L·mmol^-1)	r	K_F/(L·g^-1)	1/n	r
Pb²⁺	FRL-g-PAA	14.244	26.015	0.055	0.924	1.328	0.797	0.997
Pb²⁺	PAA	3.558	0.726	-0.248	0.171	0.195	1.017	0.998
Cu²⁺	FRL-g-PAA	7.833	14.741	0.042	0.632	0.615	0.809	0.995
Cu²⁺	PAA	3.171	-8.155	-0.015	0.071	0.127	1.101	0.990
Cd²⁺	FRL-g-PAA	0.799	1.199	0.083	0.95	0.09	0.733	0.996
Cd²⁺	PAA	0.551	-0.799	-0.021	0.372	0.018	1.147	0.993
注: Q_e代表实测平衡吸附量, Q_eL代表朗格缪尔模型的理论平衡吸附量, K_L代表朗格缪尔平衡常数，K_F代表弗兰德里希吸附平衡常数，1/n代表浓度指数，r代表相关系数。Notes: Q_e is measured equilibrium adsorption quantity, Q_eL is theoretical equilibrium adsorption quantity of Langmuir model, K_L is adsorption equilibrium constant of Langmuir model, K_F is adsorption equilibrium constant of Freundlich model, 1/n is concentration index, and r is correlation coefficient.

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表 4 FRL-g-PAA和PAA水凝胶对Pb²⁺、Cu²⁺和Cd²⁺的吸附热力学参数

Table 4 Thermodynamic parameters ofFRL-g-PAA and PAA on Pb²⁺, Cu²⁺ and Cd²⁺

重金属离子 Heavy metal ion	吸附剂 Adsorbent	ΔH/(kJ·mol^-1)	ΔS/(kJ·mol^-1·K^-1)	ΔG/(kJ·mol^-1)			r
重金属离子 Heavy metal ion	吸附剂 Adsorbent	ΔH/(kJ·mol^-1)	ΔS/(kJ·mol^-1·K^-1)	293 K	298 K	303 K	r
Pb²⁺	FRL-g-PAA	-17.948	-42.954	-5.356	-5.141	-4.926	0.984
Pb²⁺	PAA	-158.719	-549.322	2.315	5.061	7.808	0.999
Cu²⁺	FRL-g-PAA	-9.612	-18.308	-4.245	-4.154	-4.062	0.991
Cu²⁺	PAA	-4.438	-1.232	-4.077	-4.07	-4.064	0.984
Cd²⁺	FRL-g-PAA	-10.252	-26.711	-2.421	-2.288	-2.154	0.999
Cd²⁺	PAA	-12.842	-37.680	-1.796	-1.608	-1.420	0.989
注: ΔH代表吸附焓变，ΔS代表吸附熵变，ΔG代表吉布斯自由能变化值。Notes: ΔH is adsorption enthalpy change，ΔS is adsorption entropy change, and ΔG is Gibbs free energy change.

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表 5 Pb²⁺、Cu²⁺和Cd²⁺在FRL-g-PAA和PAA水凝胶上的脱附再生结果

Table 5 Results of desorption of FRL-g-PAA and PAA on Pb²⁺, Cu²⁺ and Cd²⁺

循环Cycle	项目Item	吸附剂Adsorbent	Pb²⁺	Cu²⁺	Cd²⁺
循环1次First cycle	解吸率Desorption rate/%	FRL-g-PAA	95.81	97.55	96.15
	解吸率Desorption rate/%	PAA	80.51	81.25	79.62
	吸附量Adsorption capacity/(mmol·g^-1)	FRL-g-PAA	1.084	0.412	0.085
	吸附量Adsorption capacity/(mmol·g^-1)	PAA	0.153	0.146	0.008
循环2次Second cycle	解吸率Desorption rate/%	FRL-g-PAA	94.51	92.14	92.51
	解吸率Desorption rate/%	PAA	77.84	75.81	72.61
	吸附量Adsorption capacity/(mmol·g^-1)	FRL-g-PAA	0.897	0.311	0.045
	吸附量Adsorption capacity/(mmol·g^-1)	PAA	0.114	0.071	0.004
循环3次Third cycle	解吸率Desorption rate/%	FRL-g-PAA	76.81	74.64	70.69
	解吸率Desorption rate/%	PAA	50.41	51.97	50.81
	吸附量Adsorption capacity/(mmol·g^-1)	FRL-g-PAA	0.294	0.125	0.013
	吸附量Adsorption capacity/(mmol·g^-1)	PAA	0	0.008	0

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1. 材料与方法
1.1 试验材料
1.2 试验方法
1.2.1 光合色素含量测定
1.2.2 总花青苷含量测定
1.2.3 可溶性糖含量测定
1.2.4 切片制备
1.2.5 光合作用日变化测定
1.2.6 光响应曲线和CO2响应曲线测定
1.2.7 叶绿素荧光参数测定
1.3 数据分析
2. 结果与分析
2.1 不同发育时期叶片色素含量变化
2.2 不同发育时期叶片可溶性糖含量的变化
2.3 叶片的色素分布
2.4 光合指标日变化
2.5 光合指标相关性分析
2.6 光合作用光响应和CO2浓度响应曲线
2.7 叶绿素荧光参数
3. 讨论

1. 材料与方法
1.1 试验材料
1.2 试验方法
1.2.1 光合色素含量测定
1.2.2 总花青苷含量测定
1.2.3 可溶性糖含量测定
1.2.4 切片制备
1.2.5 光合作用日变化测定
1.2.6 光响应曲线和CO₂响应曲线测定
1.2.7 叶绿素荧光参数测定
1.3 数据分析
2. 结果与分析
2.1 不同发育时期叶片色素含量变化
2.2 不同发育时期叶片可溶性糖含量的变化
2.3 叶片的色素分布
2.4 光合指标日变化
2.5 光合指标相关性分析
2.6 光合作用光响应和CO₂浓度响应曲线
2.7 叶绿素荧光参数
3. 讨论

参考文献(27)

施引文献(31)

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糠醛渣木质素接枝聚丙烯酸水凝胶对Pb2+、Cu2+、Cd2+吸附性能研究

作者简介: 孙亚杰。主要研究方向：天然高分子化学。Email：syjksdl@163.com 地址:150040黑龙江省哈尔滨市香坊区和兴路26号东北林业大学材料科学与工程学院

责任作者: 马艳丽, 讲师。主要研究方向：木质纤维高值功能材料。Email：myl219@126.com 地址:同上

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