随着全球工业化和城市化的迅速发展，颗粒物污染已经严重影响到了生态环境。颗粒物污染尤以京津冀为代表的城市群最为严重。在目前尚不能完全依赖污染源治理以解决环境问题情况下，借助自然界的清除机制是缓解城市大气污染压力的有效途径^[1]。

有研究表明, 植物能够作为生物漏斗在植被表面沉积一些颗粒物质，减少空气中悬浮颗粒物的浓度^[2-3]，吸附在叶片上的颗粒物一部分被固定于植物蜡质层中，最终随着叶片凋落回到土壤；另一部分则存在于叶片表面，一段时间后叶表面会达到最大饱和滞尘状态，此后叶表面吸附颗粒物量不会再增加，叶表面这部分颗粒物可以通过再悬浮回到大气中或者在降雨、降雪的淋洗作用下进入土壤^[4]。有研究通过构建降雨过程，阐释说明了降雨影响下叶表面滞尘过程^[5]。Räsänen等^[6]认为降水能够有效清洗掉悬铃木(Platanus hispanica)叶面上附着的颗粒物。Tiwary^[7]也认为降雨可以使滞留在叶表面的颗粒物迅速洗脱，而通过植物粗糙表皮、角质层、纤毛等附着的颗粒物则需要较大雨量才能洗脱。同样，王蕾等^[8]对北京市部分针叶树种叶面滞尘量进行观测，发现附着牢固的颗粒物不易被中等强度(14.5 mm)降水洗脱。王会霞等^[9]对典型天气下植物叶面滞尘动态变化的研究表明, 12 mm以下的降水并不能有效去除叶面上滞留的颗粒物。Pullman等^[10]的研究表明雨量足够大的时候，叶片颗粒物的洗脱率均在80%以上；然而Beckett^[11]也认为，降雨并不能冲洗掉叶面上滞留的颗粒物。王赞红等^[1]通过扫描电镜观察，叶面颗粒物被清洗的程度与模拟降水的强度和降水量有关。目前多数研究都提出降雨能够有效淋洗植物叶表面颗粒物^[12-14]，洗脱量可能受降雨强度、降雨历时的影响^[9]。但由于天然降雨条件的可控性较差，降雨强度不均匀，难以量化植物叶面颗粒物的洗脱量是否与降雨强度和降雨历时有关，而模拟降雨广泛应用于土壤侵蚀研究的实验，是一个合适的工具降雨特性控制^[15]，可以弥补天然降雨研究实验的空缺部分。

因此，量化降雨在不同降雨强度和降雨历时下对植物叶表面颗粒物的洗脱量，对阐释自然界中通过降雨过程缓解颗粒物污染有指导作用。本文通过模拟降雨实验，研究植物在不同降雨强度和降雨历时下叶表面颗粒物的洗脱变化及对不同粒径颗粒物的洗脱特征，丰富降雨对植物叶表面颗粒物洗脱影响的研究数据，为进一步探讨降雨清除颗粒物机制提供实验依据。

1.   材料与方法

1.1   实验设计

模拟降雨实验在北京林业大学降雨大厅进行，位于北京市鹫峰实验林场。模拟降雨装置为QYJY-503C。降雨过程采用旋转的下喷式和叠加式喷头模拟自然降雨，模拟降雨装置的雨水为自来水。每个降雨区的大小为8 m×8 m，降雨高度为12 m，实验使用一个独立降雨区(图 1)。在模拟降雨开始之前，在平地上对降雨机降雨均匀性进行标定，标定用集雨瓶6个，计算得到均匀系数均大于85%，符合降雨实验要求，降雨强度分别为15、30和45 mm/h(选取的降雨强度远大于天然降雨常见降雨强度，而由于设备的限制，较小强度的模拟降雨均匀度达不到实验要求)，降雨历时为5、10、15 min。

图  1  实验设计装置

Figure  1.  Schematic of the experimental device

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1.2   实验材料

本实验所选北京市常见植物共4种，分别为卫矛(Euonymus alatus)、迎春(Jasminum nudiflorum)、银杏(Ginkgo biloba)、杜仲(Eucommia ulmoides)，采样时间为2017年6月。有研究表明植物的叶面滞尘能力约在15~24 d以上达到饱和^{[1, 16]}。本实验降雨前采集的为雨后滞留18 d的叶片样品，采集高度为银杏和杜仲在2~3 m，卫矛和迎春在灌顶部，在东、西、南、北4个方向采样。每种样品采集18组，分别用于3个不同降雨频率下的3个不同降雨历时，设置3个重复。

1.3   分析方法

植物叶表面颗粒物的洗脱量通过测算雨水对单位叶面积的洗脱量表达，采用洗脱称质量法^[17]。首先将收集的雨水倒入烧杯中，利用真空泵过滤装置对雨水进行抽滤，先通过孔径为100 μm的不锈钢筛，以去除直径超过100 μm的大颗粒物质。在抽滤装置相应位置放置孔径为10 μm的滤膜，过滤雨水。过滤完成后，更换为孔径为2.5 μm的滤膜，进行第2次过滤，再将滤膜更换为孔径为0.45 μm的滤膜，进行第3次过滤，从而得到10~100 μm、2.5~10 μm和0.45~2.5 μm的颗粒物。各孔径滤膜在过滤前、后均先在烘箱中60℃下烘干30 min，恒温恒湿箱中平衡24 h后再用十万分之一的天平称质量。通过3次过滤，10、2.5、0.45 μm 3种滤膜过滤前后差值为3种粒径段颗粒物的质量。叶片经过扫描仪扫描后使用Image J计算图像，扫描3次取平均得到叶片表面积。本实验中单位洗脱面积的洗脱量计算方程如下：

式中：W为单位叶面积洗脱量(μg/cm²)；M₂、M₁为过滤前后滤膜质量(μg)；S为叶面积(cm²)。

1.4   数据处理

不同降雨量、降雨强度与降雨历时和降雨对植物叶表面颗粒物洗脱量的相关性采用Pearson相关性分析，分析软件为SPSS 22.0，使用Sigmaplot12.5软件进行图表绘制。

2.   结果与分析

2.1   不同降雨量下的颗粒物洗脱量

在降雨过程中，降雨强度并不是恒定的，因此将在不同降雨历时下的3种强度合并，建立不同降雨量下的植物叶表面颗粒物洗脱关系。Pearson相关性分析显示1.25、2.50、3.75 mm这3种降雨量的植物叶片表面洗脱量无显著相关关系(P>0.05)，降雨量为3.75、5.00、7.50、11.25 mm这4种降雨量的植物叶片表面洗脱量呈显著正相关(r=0.98、0.96、0.99，P < 0.05)，即随着降雨量的增大，植物叶表面的洗脱量也显著增大。根据图 2可以看出卫矛、银杏、迎春3种植物在降雨量>5 mm时显著升高，而杜仲叶表面洗脱量增大的幅度相对较小。

图  2  不同降雨量下叶表面颗粒物的洗脱量

Figure  2.  Elution volume of leaf surface particulate matter (PM) under different precipitation

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2.2   不同降雨强度下颗粒物洗脱量

4种植物在不同降雨强度下，降雨对植物叶表面的洗脱量随降雨强度的变化如图 3所示。卫矛、迎春、银杏叶表面的洗脱量均与降雨强度呈显著正相关(P < 0.05)，而杜仲叶表面的洗脱量与降雨强度无显著相关关系(P>0.05)。在不同降雨强度下，降雨对叶片表面颗粒物的洗脱量在树种之间的显著相关(P < 0.05)，叶表面平均洗脱量迎春>银杏>卫矛>杜仲，平均洗脱量由大到小依次为(54.70±33.08)μg/cm²、(49.30 ± 26.80)μg/cm²、(32.99±17.62)μg/cm²、(25.90±6.4)μg/cm²。

图  3  不同降雨强度下叶表面颗粒物的洗脱量

Figure  3.  Elution volume of leaf surface PM under different rainfall intensities

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2.3   不同降雨历时下颗粒物洗脱量

4种植物在不同降雨历时下，降雨对植物叶表面的洗脱量随降雨历时的变化如图 4所示。4种植物叶表面的洗脱量随降雨历时的增大而增大，在5 min时，4种植物的洗脱量基本一致；在10和15 min时，卫矛、迎春、银杏的叶表面颗粒物洗脱量显著增大(P < 0.05)，而杜仲在降雨历时10和15 min时的洗脱量无显著相关性(P>0.05)。

图  4  不同降雨历时下叶表面颗粒物的洗脱量

Figure  4.  Elution volume of leaf surface PM under different rainfall durations

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2.4   不同降雨强度下不同粒径的颗粒物洗脱特征

根据图 5，可以明显看出4种植物在不同降雨历时和不同降雨条件下，3种粒径的洗脱量在颗粒物总洗脱量中占的百分比不同，呈现出0.45~2.5 μm < 2.5~10 μm < 10~100 μm，洗脱量百分比分别为18.21%±4.37%，31.63%±5.63%, 50.16%±6.6%。Pearson相关性分析结果显示10~100 μm的洗脱量显著高于0.45~2.5 μm和2.5~10 μm(P < 0.05)，而2.5~10 μm和0.45~2.5 μm的洗脱量无显著相关性(P>0.05)，降雨强度与各粒径洗脱百分比也没有显著相关性(P>0.05)。

图  5  不同降雨强度下不同粒径叶表面颗粒物的洗脱量百分比

Figure  5.  Elution volume percentage of leaf surface PM for different particle sizes under varied rainfall intensities

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3.   讨论

3.1   不同降雨量下的颗粒物洗脱量

实验结果显示，降雨量1.25、2.50、3.75 mm这3种降雨量的植物叶片表面洗脱量无显著相关关系，植物叶片表面颗粒物洗脱量无显著相关关系，降雨量在3.75、5.0、11.25 mm时植物叶片表面颗粒物的洗脱量随降雨量的增大而增大。这与在典型天气下植物叶面滞尘动态变化中女贞(Ligustrum lucidum)和珊瑚树(Viburnum odoratissimum)在2.3、14.8 mm的降雨后，滞尘量分别降低了30%和50%结果一致^[9]。卫矛、银杏、迎春3种植物在降雨量>5 mm时显著升高，而杜仲叶表面洗脱量增大的幅度相对较小。这可能是因为杜仲叶中有胶丝网络结构，这种胶丝具有黏性，有文献证明具有黏性表面更易于颗粒物的滞留，不易洗脱^{[8, 18]}。

3.2   不同降雨强度和历时下对叶表面颗粒物的洗脱影响

在本研究结果中，除了杜仲与降雨强度无显著相关关系外，其他3种植物随着降雨强度的增大，洗脱量也随之增大。有研究认为强降雨可以有效洗脱植物叶表面的颗粒物，将植物毛孔附近或毛孔内侧，或者是绒毛沟壑之间夹的比较深的滞留颗粒物冲洗下来，而弱降雨只有部分颗粒物被洗刷下来^[19]。模拟降雨对常绿植物叶表面滞尘的研究结果表明，油松(Pinus tabuliformis)叶表面颗粒物的滞留率因降雨强度的增大而显著减少^[18]，再次说明降雨对植物叶表面颗粒物洗脱量有影响，且为降雨强度越大，植物叶表面颗粒物的洗脱量越大。降雨对叶片表面颗粒物的洗脱量在树种之间的显著相关，洗脱量从大到小依次为迎春>银杏>卫矛>杜仲，这种不同植物间洗脱量的差异可能是由植物叶片的叶表面特性，树种及物理属性，植物群落特点，叶面积等决定的^[20]。

本研究结果显示，4种植物叶表面的洗脱量随降雨历时的延长而增大，在5 min时，4种植物的洗脱量基本一致，在10和15 min时，卫矛、迎春、银杏的叶表面颗粒物洗脱量显著增大(P < 0.05)，而杜仲在10和15 min的叶表面颗粒物没有显著相关关系。这说明在降雨历时为5 min时，4种植物表面颗粒物的洗脱量一致，而在10和15 min时产生了差异，进一步验证了在降雨事件中，叶片表面的颗粒物洗脱容易被凹陷、沟槽、表皮毛等结构限制，需要水流长时间，反复冲洗的研究结果^[21]；也因此说明充分洗脱植物叶片表面的颗粒物，需要更长的降雨历时。

3.3   不同降雨强度下不同粒径的颗粒物洗脱量

各个粒径段的颗粒物因其生成的来源不同，物理、化学性质存在着很大的差别^[22]，这可能导致降雨对于各粒径段的洗脱量存在差别。在不同降雨强度下的不同粒径洗脱量的对比研究中发现，降雨强度与各粒径洗脱百分比没有显著相关性，10~100 μm粒径颗粒物的洗脱量显著高于0.45~2.5 μm和2.5~10 μm粒径颗粒物，而2.5~10 μm和0.45~ 2.5 μm粒径颗粒物的洗脱量无显著差异。说明降雨对10~100 μm粒径颗粒物的洗脱作用明显高于对2.5~10 μm粒径颗粒物和0.45~2.5 μm粒径颗粒物的洗脱作用，在对大叶黄杨(Buxus megistophylla)的清洗作用研究中发现，降雨对大叶黄杨0.2~10 μm颗粒物的洗脱作用不如10~100 μm颗粒物。在Przybysz等^[2]的研究中发现，10~100 μm、2.5~10 μm、0.2~10 μm的洗脱量分别占总颗粒物的33%~42%、25%~36%、21%~30%，并且结果与本研究结果相同粗颗粒物和细颗粒物差异不显著。

4.   结论

(1) 随着降雨量的增大，植物叶表面的洗脱量也显著增大。卫矛、银杏、迎春3种植物在降雨量>5 mm时显著升高，而杜仲叶表面洗脱量增大的幅度相对较小。

(2) 在不同降雨强度下，降雨对叶片表面颗粒物的洗脱量在树种之间的显著相关(P < 0.05)，叶表面平均洗脱量从大到小依次为迎春>银杏>卫矛>杜仲。

(3) 4种植物叶表面的洗脱量随降雨历时的增大而增大，在5 min时，4种植物的洗脱量基本一致，在10和15 min时，卫矛、迎春、银杏的叶表面颗粒物洗脱量显著增大(P < 0.05)，而杜仲在降雨历时10和15 min时的洗脱量无显著相关性(P>0.05)。

(4) 3种粒径的洗脱量在颗粒物总洗脱量中占的百分比不同，呈现出0.45~2.5 μm < 2.5~10 μm < 10~100 μm，10~100 μm的洗脱量显著高于0.45~2.5 μm和2.5~10 μm(P < 0.05)，而2.5~10 μm和0.45~2.5 μm的洗脱量无显著相关性(P>0.05)，降雨强度与各粒径颗粒物洗脱百分比也没有显著相关性(P>0.05)。